关键词：
碳量子点
pH
含水量
尿酸
摘要：
碳量子点（CQDs）是一种新兴的荧光纳米材料,因其表面含有大量易于修饰的活性官能团,且具有优良的荧光特性,因此,被广泛研究和应用。目前,多使用N、S、P等元素对其进行掺杂以获得更好的光学特性。其中N原子和C原子的结构相似,使用氮元素对CQDs进行掺杂是改善其光学特性最常用、最有效的办法。N原子作为电子供体可以改变CQDs的内部环境,能够有效提高其光学特性。因此,本文以邻苯二胺（OPD）为主要碳源和氮源并复合其他物质,利用溶剂热法制备了三种N掺杂CQDs荧光探针,分别实现了对pH、有机溶剂中含水量以及尿酸的检测。以OPD为氮源复合对苯二甲酸通过溶剂热法制备了N掺杂CQDs,并将其负载到芳纶（PMIA）薄膜上构筑了pH传感器,可同时产生荧光颜色和荧光强度的变化,提升了检测的准确度并可避免假阳性信号的干扰。分别以OPD/氯化锂以及聚乙二醇/壳聚糖这两组混合物为碳源和氮源通过溶剂热法制备了N掺杂的红色CQDs（r-CQDs）和蓝色CQDs（b-CQDs）,将其按比例复合制备了r/b-CQDs探针,用于有机溶剂中含水量的检测,具有宽的检测范围和高的灵敏度。以OPD为碳源和氮源复合硝酸银利用溶剂热法制备了具有尿酸响应性能的Ag NPs/N-CQDs,对尿酸的检测可同时产生荧光强度和紫外吸收双重响应,具有高的灵敏度和好的选择性。主要工作如下:
1.以邻苯二胺为氮源并复合对苯二甲酸,利用溶剂热法制备出了具有pH响应性能的N掺杂CQDs,利用相转变法将其负载到PMIA薄膜上,由此构筑了RGB和荧光双模pH传感器。利用XPS、TEM、SEM、AFM等手段对其形貌、粒径、表面官能团等进行了表征。对负载到PMIA薄膜上的CQDs的量进行了优化,并在全域pH范围内检测了所构筑传感器的传感性能,探究了其抗干扰性能和循环使用性能,并与传统的pH试纸进行了对比,最后评估了其在实际样本中的检测性能。实验结果表明,传感器对pH检测展现出了好的拟合精度（R2>0.99）和稳定性。此外,借助于数字化处理技术将不同pH下的荧光颜色转变为RGB数据,并据此建立了pH值与RGB数据之间的两种相关关系,同时,根据不同pH下的荧光强度拟合出了pH与荧光强度之间的“S”型相关曲线,建立的三种定量关系弥补了传统pH试纸不能定量检测的不足。通过实验以及表征可以看出,该传感器中CQDs探针与PMIA能够形成强相互作用,增加了CQDs探针在体系中的稳定性,使得传感器具有优异的循环性能。作为基体的PMIA不仅提供了优异的机械强度,其优良的亲水性还使得传感器对于质子具有优良的渗透性,因此传感器的响应时间极短（～5s）。该传感器既有pH计定量检测的优势,又弥补了传统pH试纸强度低、稳定性差和无法循环使用等诸多不足。
2.分别以OPD/氯化锂和壳聚糖/聚乙二醇这两组混合物为碳源和氮源制备了两种对有机溶剂中含水量具有响应性能的N掺杂CQDs荧光探针,然后将其按一定比例复合构建了具有双荧光发射的r/b-CQDs,可用于二甲基亚砜、N,N-二甲基甲酰胺、四氢呋喃、乙醇、吡啶、丙酮中含水量的可视化检测。利用XPS、TEM、FTIR等表征手段对其形貌、粒径、表面官能团等进行了表征。通过测试筛选出最合适的复合比例,在此条件下探究了r/b-CQDs探针对乙醇、DMF、DMSO、丙酮、吡啶、四氢呋喃六种有机溶剂中含水量的检测性能,并对其检测机理进行了深入探究。最后,利用加标实验评估了其综合性能,并与类似工作进行了对比。实验结果表明,这种荧光探针具有宽的检测范围（0-100%）和高的检测精度（R2>0.99）,检测限为0.19%,且制备简单,响应灵敏、快速。此外,双发射体系相对于单发射体系具有更高的准确度和稳定性,而且由红色到蓝色两种颜色之间的变化相比于单一颜色的强度变化更有利于肉眼目视检测。
3.以邻苯二胺为碳源和氮源,并在添加硝酸银的基础上,利用水热法制备了具有红色荧光的Ag NPs/N-CQDs探针,该探针对于尿酸具有荧光和紫外-可见吸收双重响应。使用FTIR、XPS、TEM等对探针进行了表征,分析其表面官能团、粒径、形貌等性质,并探究了其检测机理。对探针的抗干扰性能进行了测试,其对尿酸的检测具有较好的选择性。此外,对探针的检测条件进行了优化,确定了检测尿酸的最优条件,通过加标实验综合评估了其检测性能。实验结果显示,探针对尿酸产生紫外吸收和荧光强度双重变化,可避免假阳性信号的干扰。在0-400μM浓度范围内,探针对尿酸的检测具有良好的线性关系（R2>0.99）,检测限为0.42μM,为其实际应用奠定了理论基础。
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