关键词:
离子选择性电极
可穿戴传感器
水凝胶
汗液监测
摘要:
可穿戴电位离子传感器是一种基于经典离子载体的分析设备。它集成了新材料和电子电路,能实时监测体内离子浓度,从而满足了人们日益增长的健康监测需求。全固态离子选择性电极的开发为可穿戴传感器开辟了新路径,它不仅消除了离子通量造成的影响,还提高了电极的寿命和耐用性,同时使电极的微型化变得更加容易。然而,这类电极也存在一些显著的缺点,如水层效应的影响、高昂的售价以及生物相容性不佳等问题,这些因素制约了电极在可穿戴汗液离子传感领域中的广泛应用。因此,本研究旨在基于水凝胶材料构建具有生物相容性的K+传感器,并进一步探索其在柔性可穿戴汗液离子传感领域的应用,具体研究内容如下:
1.基于离子选择性膜(ISM)的固态离子选择性电极(SC-ISES)是用于电解质分析的可穿戴汗液传感器的主要装置。尽管可穿戴汗液传感器具有诸多优势,但ISM需要直接与皮肤接触,特别是ISM中的离子载体,如缬氨霉素(K+离子载体),其生物毒性成为了一个亟待解决的问题。因此,我们提出了在ISM上涂覆氧化石墨烯-聚乙烯醇(GO-PVA)水凝胶以制造基于水凝胶的SC-ISES。GO片和PVA链之间的氢键相互作用可形成交联网络增强机械强度。综合电化学测试表明,与未涂覆的K+-SC-ISEs相比,涂覆水凝胶的K+-SC-ISEs保持了高灵敏度、高选择性和抗干扰能力。更重要的是,结合固态参比电极制作的K+传感器,可实现对汗液K+的实时监测。这项工作强调了水凝胶涂层在构建具备生物相容性的可穿戴汗液离子传感器具有巨大潜力。
2.目前,SC-ISEs主要由基底、固接层(SC)和ISM层组成。ISM中的离子载体成分的泄漏不仅会缩短传感器的使用寿命,还会损害人体皮肤。因此,在本章中我们提出了一种基于普鲁士蓝-聚(3,4-乙烯二氧噻吩)-聚苯乙烯磺酸-聚乙烯醇(K1.3Fe[Fe(CN)6]-PEDOT:PSS-PVA)水凝胶的无ISM的K+-SC-ISEs。K1.3Fe[Fe(CN)6](KFFCN)不仅能够在晶体中储存离子,而且Fe金属中心的氧化还原能力能够发生电子转移,可实现离子浓度信号与电子信号之间的转换。综合电化学测试表明,基于KFFCN-PEDOT:PSS-PVA水凝胶所构建的无ISM的K+-SC-ISEs展现了与传统K+-SC-ISEs相媲美的灵敏度和抗干扰性。值得注意的是,柔性水凝胶电极在不同的弯曲状态下分析性能基本一致;而且将其与固态参比电极相结合,可实现对汗液中K+的实时监测。这项工作首次提出了基于水凝胶的无ISM的概念,并强调开发其对可穿戴汗液离子传感领域具有重要意义。
3.在上一个工作中我们基于K1.3Fe[Fe(CN)6]-PEDOT:PSS-PVA水凝胶构建了无ISM的K+-SC-ISEs,但其在选择性方面表现不佳。因此,本章我们提出了基于普鲁士蓝-聚(3,4-乙烯二氧噻吩)-聚苯乙烯磺酸-聚乙烯醇(K2Fe[Fe(CN)6]-PEDOT:PSS-PVA)水凝胶的K+-SC-ISEs。此外,K2Fe[Fe(CN)6](KFe HCF)也是一种可将离子浓度信号和电子信号进行转换的双功能传感材料。综合电化学测试表明,与传统的K+-SC-ISEs相比,基于KFe HCF-PEDOT:PSS-PVA水凝胶的K+-SC-ISEs保持了良好的灵敏度和抗干扰能力;同时所制备的柔性电极也具有一定的柔韧性和灵敏度,并且可成功应用于人体汗液K+的实时监测。未来,随着传感器技术的不断发展,传感器的灵活性、舒适性将会得到进一步提升,为其在可穿戴传感领域的应用奠定了坚实的基础。